Cros saygın bir şair ve esprili yazardı. Bir mucit olarak, grafikleri telgrafla iletme ve renkli fotoğraflar yapma ile ilgileniyordu, ama belki de en iyi, Paleofon adını verdiği bir buluş olan, kaydedilen sesi yeniden üretme yöntemini ilk düşünen kişi olarak biliniyordu.
Charles Cros ve Louis Ducos du Hauron, Fransız Fotoğraf Topluluğu’na renkli fotoğraf oluşturma yöntemlerini sundular. Önceden haberleşmemişlerdi ve her biri diğerinin araştırması hakkında hiçbir şey bilmiyordu. Cros, Fransız Bilim Akademisi’nde 2 Aralık 1867’de mühürlü bir makaleye yer vermesine rağmen, bu buluşu Ducos Du Hauron’a kabul ettirmeye son verdi. Ducos du Hauron fikirlerini neredeyse tam bir yıl sonra, 28 Kasım 1868’de yayınladı.
Cros, Mars ve Venüs’te gözlemlenen ışık noktalarının, muhtemelen güneş tarafından aydınlatılan yüksek bulutların, bu gezegenlerdeki büyük şehirlerin ışıkları olduğuna ikna olmuştu. Fransız hükümeti, Marslılar ve Venüslülerle bu gezegenlerin çöllerinde dev çizgiler yakarak iletişim kurmak için kullanılabilecek dev bir ayna inşa etmek için yıllarca dilekçe verdi. Marslıların kanıtlanmış bir gerçek olmadığına ve istediği aynanın inşa edilmesi teknik olarak imkansız olduğuna asla ikna olmamıştı.
